Na verdade é apenas ALT mesmo, mas pra isso vc tem que ir na aba "MODIFIER", clica em MODIFIER KEY, pressiona ALT e depois clica em SAVE.
Testa aí e me fala.
Para voltar a configuração e ficar alternando entre os layouts, basta pressionar a tecla ALT depois de fazer a seguinte configuração:
5) Clica em Modifier Replaced.
6) Depois em Modifier Key e no botão para setar a tecla que vai ficar alternando os layouts, daí pressiona ALT e clica em "set" na tela que vai surgir.
7) Clica em "Save" e pronto!
A partir de agora, basta apertar "ALT" para alternar entre os 2 layouts de teclado (o normal e o customizado).