Não tem essa de melhor não, depende do Pokémon que quiser sendo este exclusivo ou não. Mas como tem GBA Cartridge, dá pra passar tudo de um pro outro anyways. Eu prefiro Diamond, porque é azul e tem Tyranitar, Dewgong, Scizor e Rampardos, mas você pode gostar mais do Salamence, Houndoom, Mismagius ou preferir uma cor mais afeminada [-mal entendido], então o melhor é você acessar a
página correta e ver o que quer. Fora isso, não diferenciam muito não. A história é a mesma, mas claro, a Team Galatic em Diamond quer o tempo, em Pearl o espaço. Pra mim, tempo é mais útil que espaço, então você pode ir por aí também [+rizos].
Não se preocupa que o número de Pokémon não capturáveis em Diamond, é igual ao número de Pokémon não capturáveis em Pearl (20), ao contrário de, por exemplo, FR e LG, onde LG saia na vantagem. Não se preocupa também com o número de pedras: no Underground dá pra pegar as do tipo que quiser, quantas quiser, quando quiser, e não precisa pegar Pokémon nenhum ou andar usando Trick por aí. Plus, Solrocks são vulgares pra caralho, assim como Lunatones, então pedras não faltarão pra você. E qualquer item dropado por qualquer Pokémon exclusivo (não são muitos) tem em enorme quantidade obtível no resto do jogo, até por outros Pokémon, então, novamente, cague sobre.